凄まじく読みにくいんだけど
諦めて原始的なやり方でやったら？

var dt = new DataTable();
dt.Columns.Add("AAA", typeof(string));
dt.Columns.Add("BBB", typeof(string));

var dr = dt.NewRow();
dr["AAA"] = "hoge";
dr["BBB"] = "fuga";
dt.Rows.Add(dr);

dt.AcceptChanges(); // 必要なら

まあ型付きにした方が良いかな